第一作者：Peng Rao
通讯作者：陈煜，田新龙
上线时间：2022年5月5日
通讯单位：
海南大学化学工程与技术学院, 海南省精细化学重点实验室, 南海海洋资源利用国家重点实验室, 海口 570228
陕西师范大学材料科学与工程学院,西安 710062
DOI：10.1016/j.asems.2022.100005
ASEM首期动态封面
1. 通过“等离子体诱导”策略，在一锅法合成的Fe@NCNT表面原位形成Fe-Nx，得到碳包覆Fe核壳结构的Fe@NCNT-P催化剂。其在碱性介质中的ORR活性和耐久性表现优于商用Pt/C。
2. Fe@NCNT-P比表面积高达536 m2 g-1，被用作空气-阴极催化剂组装在锌-空气电池（ZAB）中表现优异，峰值功率密度为240 mW·cm-2。
氧还原反应（ORR）是金属-空气电池和燃料电池等许多可再生能源转换和储存装置的关键反应过程，该反应动力学缓慢，因此需要大量贵金属基催化剂来驱动。
但贵金属，尤其是铂，价格高、储量低、稳定性差，严重阻碍了ORR的商业化进程。近年来，非贵金属基ORR催化剂，尤其是Fe和Co，得到了广泛研究，并取得了辉煌的成果。
单原子催化剂（SACs）是一种典型的模型催化剂，对ORR起到实质性作用，其中金属氮化物（例如M-Nx）已经在近日被系统性证实具有有效的ORR催化活性位点。
本文作者首先通过一锅法合成了Fe@NCNT催化剂样品。然后，通过“等离子体诱导”方法在制备好的Fe@NCNT表面原位形成Fe-Nx活性物质，得到Fe@NCNT-P催化剂。
值得注意的是，与Fe@NCNT单纯催化剂相比，Fe@NCNT-P的ORR催化性能显著提升。Fe@NCNT-P在碱性介质中的ORR活性和耐久性也表现出优于商用Pt/C的性能。
此外，Fe@NCNT-P催化剂作为组装ZAB的阴极催化剂具有优秀的催化活性，并且可以保持长达238小时。
Fe@NCNT-P催化剂性能卓越，归因于以下原因：（1）原位诱导的高活性M-Nx活性物质赋予了所制备的催化剂优异的ORR性能；（2）独特的碳包覆纳米结构阻碍了反应过程中活性中心的浸出和聚集，为所制备的Fe@NCNT-P催化剂提供了的强耐久性。
图2. 制备的Fe@NCNT-P的（a）SEM、（b）TEM、（c）HRTEM和（d）EDX mapping谱图。
图3. Fe@NCNT-P的（a）拉曼光谱和（b）X射线光电子能谱表征；（c）Fe@NCNT和Fe@NCNT-P的高分辨率N 1s XPS光谱；（d）Fe@NCNT-P的高分辨率Fe 2p XPS光谱；Fe@NCNT-P的（e）N2吸附/解吸等温线和（f）孔隙分布结果。
图4.（a）Fe@NCNT-5:1、Fe@NCNT-6:1和Fe@NCNT-7:1的LSV曲线；Fe@NCNT和Fe@NCNT-P在含饱和氧的0.1 M KOH中的（b）CV曲线和（c）LSV曲线；Fe@NCNT、Fe@NCNT-P和Pt/C的（d）E1/2、jk@0.9V对比图和（e）塔菲尔斜率；（f）Fe@NCNT-P的ADT结果；（g-h）Fe@NCNT-P-x-y的LSV曲线（x：射频功率，y：持续时间）；（i）Fe@NCNT-P-x-y催化剂的E1/2与jk@0.9V对比图。
图5.（a）ZAB组装的示意图；（b）极化曲线和功率密度曲线；（c）Fe@NCNT-P基和Pt/C基ZAB的恒电流放电极化曲线；Fe@NCNT-P基ZAB的（d）放电曲线和（e）速率-放电关系曲线；（f）由三个串联组装的ZABs供电的一个LED显示屏。
综上所述，通过提出的“等离子体诱导”策略，在制备的Fe@NCNT样品上有效诱导生成Fe-Nx活性位点，合成了Fe@NCNT-P催化剂，用以作为ZABs中的空气-阴极催化剂，其具有显著的ORR活性、耐用性和高性能。
独特的碳包覆纳米结构、高比表面积、数量众多的介孔纳米结构和被诱导的Fe-Nx物质均有助于制备性能稳定的催化剂。
这项工作不仅提供了一种具有高活性、高耐用性和强劲的ORR催化剂，而且为合成用于能量转换和其他用途的有效催化剂提供了潜在可能性。
陈煜教授，陕西师范大学材料科学与工程学院教授、博士生导师。从事结构功能纳米材料的设计合成及其在化学/电化学能量转换技术方面研究。主持国家自然科学基金3项和江苏/陕西省自然科学基金4项、获2022年陕西高等学校科学技术研究优秀成果奖一等奖1项、2021年陕西高等学校科学技术奖二等奖1项、2020年中国发明协会第二届发明创业成果奖二等奖1项、国家授权发明专利21项。科技部、教育部、国家自然科学基金委和多省科技厅科研项目/人才计划函评/会评专家。J. Nanoelectron. Optoe.副主编、Chinese J. Struc. Chem.编委、Front. Nanotechnol.编委、Chinese J. Catal.和Chinese Chem. Lett.青年编委。
邮箱：ndchenyu@gmail.com
主页：http://clxy.snnu.edu.cn/szdw/szjg1/wjfjsgdgnclyjtd/js2/c_y1.htm
团队研究方向：
（1）高性能低温燃料电池阴/阳极贵金属纳米晶电催化剂的设计合成；
（2）高分子聚合物-贵金属纳米晶有机-无机复合材料的界面结构-催化活性相互关系研究；
（3）原子厚超薄二维过渡金属/贵金属纳米材料的设计合成及其在水电解池、氮气电化学还原和化学产氢领域中的应用；
（4）碳材料在金属空气电池和水电解池领域中的应用。
田新龙教授，海南大学南海海洋资源利用国家重点实验室、化学工程与技术学院教授、博士生导师。中国化工学会储能工程专业委员会委员、海南省“领军人才”、海南省“515人才工程”第三层次、海南省青联第七届委员会常务委员、海南省电化学储能与能量转换重点实验室学术委员。在Science, J. Am. Chem. Soc., Joule和Sci. Bull.等国内外学术期刊上发表SCI论文50余篇，国家授权发明专利1项，美国发明专利1项；先后主持国家自然科学基金青年基金、博士后科学基金特别资助项目和5项省部级基金等；2021年担任Molecules和CatalysisCommunications期刊客座编辑，担任《储能科学与技术》杂志专刊“氢能与燃料电池”主编。
邮箱：tianxl@hainanu.edu.cn
主页：https://hb.hainanu.edu.cn/nanhaihaiyang/info/1072/1150.htm
团队研究方向：
（1）光/电解海水制氢、氢燃料电池及器件；
（2）甲烷催化转化；
（3）二氧化碳还原；
（4）海水电池。
Peng Rao，海南大学在读博士，化学工程与技术学院，纳米技术电化学材料化学、电催化材料表面工程方向。在J. Mater. Chem. A., ACS Appl. Mater. Inter., Chem. Eng. J., J. Power Sources等国外学术期刊上发表SCI论文10余篇。
主页：https://www.researchgate.net/profile/Peng-Rao
论文原文在线发表于Advanced Sensor and Energy Materials
论文标题：
Magneto-Chiral Detection of Reactive Oxygen Species
论文网址：
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2773045X2200005X?v=s5
DOI：
10.1016/j.asems.2022.100005
