通讯作者:赵云,向中华
上线时间:2022年5月6日
通讯单位:
北京化工大学有机-无机复合材料国家重点实验室, 北京 100029
中国石油天然气股份有限公司石油化工研究院, 中国石油天然气集团公司创新基地42座, 北京昌平区 102206
DOI:10.1016/j.asems.2022.100006
本工作以ZIF-8为碳源和氮源,以二氧化硅和氯化钠作为双模板剂,合成出具有分级多孔结构电化学催化剂 (Fe Co)HPNC@NaCl。
由于二氧化硅和氯化钠形成的分级多孔结构以及熔盐连接分离的纳米晶体,改善了电化学催化剂的传质性能。
相较于单模板剂,双模板剂合成的催化剂不仅具有更高的氧还原活性,且具有优异的耐久性。
然而ZIF8的孔径以微孔居多,不利于质量传递和电子转移,大部分活性位点被掩埋,导致ZIF8衍生的M-N-C催化剂仍然存在活性位点密度低和暴露不足的问题。
为解决该问题,普遍采用模板剂进行造孔处理,以此来改善催化剂的传质性能并暴露出更多的活性位点。因此M-N-C 催化剂在活性位点暴露和电子传导性方面仍然需要改进。
2. 双模板剂的使用不仅引入了大孔和中孔,还增强了催化剂的石墨化。
3. 不同于单模板剂合成的催化剂,双模板剂制备的分级多孔催化剂具有优异的催化活性、稳定性和耐甲醇性。
这是因为二氧化硅的造孔作用会形成更多的缺陷,而另一种模板剂NaCl在高温下会呈现出熔融状态,在形成孔隙的同时会形成类似石墨烯的连续框架,这在暴露更多活性位点的同时,保持较高的石墨化程度和导电性。
此外双模板剂的使用有助于氧还原反应的吡啶N与石墨N的含量的提升,对提高催化剂的氧还原反应有着积极的作用。
同时,熔盐连接分离的纳米晶体,形成高度石墨化的碳材料。
分级孔隙率和高度石墨化提高了催化剂在氧还原反应中的表面积和反应动力学,表现出优异的ORR活性和长期稳定性。
论文原文在线发表于Advanced Sensor and Energy Materials
论文标题:
Dual-template strategy synthesis of hierarchically porous electrocatalysts for oxygen reduction reaction
论文网址:
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2773045X22000061
DOI:
10.1016/j.asems.2022.100006